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单原子催化研究取得新进展
单原子催化研究取得新进展
www.dicp.ac.cn    发布时间:2014-12-22 10:57    栏目类别:科研进展

近日,我所张涛院士团队与美国亚利桑那州立大学刘景月教授(我所千人计划)一起合作,在单原子催化研究领域取得新进展。首次将Pt/FeOx 单原子及准单原子催化剂用于含有不饱和取代基团的芳香硝基化合物的选择加氢反应,在温和反应条件下(40 oC, 氢气压力0.3 MPa)获得了极高的活性和选择性。以3-硝基苯乙烯选择加氢为例,其TOF值达到1500 h-1,比文献中报道的最优催化剂的活性高20倍;氨基苯乙烯选择性接近99%,是目前所报道的Pt基催化剂中的最高值,而且催化剂可磁性分离、具有良好的循环稳定性和底物普适性。单原子和准单原子优异的催化性能可归结于催化剂中孤立的带正电的Pt活性位,这些活性位有利于硝基的优先吸附并同时抑制C=C的加氢。该工作于近期发表于《自然通讯》(Nature Communications, 5, 5634, 2014)。

  含有各种取代基的芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺是精细化工领域最重要的反应之一,在农药、医药、染料及高分子聚合物等领域具有广泛的应用。但当反应物分子中含有C=C、C≡C等易还原基团时,选择性还原硝基而保留其它官能团对于传统的过渡金属加氢催化剂而言仍然面临相当大的挑战。单原子以及准单原子催化剂为解决该问题提供了一条绿色而极其有效的途径,有望在未来得到工业应用。 

    单原子催化是多相催化领域的新概念,其原子分散的均一活性位不仅可使金属原子利用率达到最大,同时有可能架起多相催化与匀相催化之间的桥梁。2011年,张涛研究组首次制备出Pt/FeOx单原子催化剂,与刘景月、李隽合作, 提出了“单原子催化(Single-Atom Catalysis)”的概念(Nat. Chem. 2011, 3, 634)。最近三年,单原子催化得到了迅速发展,国际上多个研究组跟进研究。张涛研究组也在该领域不断取得新进展:相继制备出Ir1/FeOx单原子催化剂并应用于水汽变换反应(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 15314);受邀撰写单原子催化的综述文章(Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740)。此次是将单原子催化剂在精细化学品合成领域的成功应用。

  该项研究得到了国家自然科学基金和中科院重大突破择优支持的资助。(文/王爱琴 图/魏海生) 

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